具有异质结构的高效钙钛矿量子点太阳能电池

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【背景介绍】

金属卤族钙钛矿半导体材料在太阳能电池，光二极管，传感器和其它光电器件的应用中表现出了显著的优良特性。低维及纳米结构的材料通常可赋予材料进一步拓展应用的空间。如二维钙钛矿结构可有效提高钙钛矿太阳能电池的稳定性，从而极大推进了钙钛矿太阳能电池的商业化进程。零维的量子点钙钛矿结构不仅具有更高的钙钛矿相稳定性，还具更广泛钙钛矿材料的离子可调控性。此外，钙钛矿量子点表面基团的可调控性，能实现对于采用溶液法沉积的钙钛矿薄膜电池中无法实现的器件结构。

【成果简介】

近期，美国国家可再生能源实验室Joseph M Luthur团队与南开大学张明慧教授以及李国然教授团队合作，采用逐层沉积法，制备了由不同组分量子点层构成的钙钛矿吸收层。通过在钙钛矿层内部引入该异质结构，有效提高了电子与空穴的分离及收集，并通过调控异质结位置以及各层量子点的组成探究了其对光伏性能的影响。文中描述了一种可有效提高钙钛矿太阳能电池性能的异质结构，其组装的钙钛矿量子点太阳能电池的稳定输出的光电转换效率可达15.74%.

相关研究发表于Nature Communications上，论文第一作者为南开大学CSC联陪博士生赵乾，通讯作者为美国国家可再生能源实验室Joseph M Luthur

【图文导读】

首先通过采用量子点特有的层层沉积方法，制备了由不同量子点层组成的钙钛矿薄膜，并通过ToF-SIMs验证了钙钛矿薄膜内不同组分量子点层界面的存在及其稳定性（图一）。利用XPS和UPS对各组分量子点进行表征，得出各组分钙钛矿量子点的能级结构，进而设计了钙钛矿量子点薄膜的内部异质结构，以实现电子和空穴的有效分离及传输（图二）。通过利用该钙钛矿薄膜内的异质结构，并对异质结位置及其各层量子点组分进行优化，组装了光电转换效率可达15.74%的钙钛矿量子点太阳能电池（图三）。为了进一步探究其工作机理，对具有异质结的钙钛矿薄膜进行瞬态光谱测试（图四），验证了该异质结构可改善钙钛矿薄膜内的电子和空穴的分离与收集，提高钙钛矿量子点太阳能电池的短路电流，从而实现对器件光电转换效率的提高。

图1 钙钛矿量子点薄膜内的异质结构

a, 由采用不同量子点逐层沉积以制备具有内部异质结的钙钛矿吸光层的示意图。 

b-d, 结构为CsPbI₃/TiO₂ (b), CsPbI₃/Cs_0.25FA_0.75PbI₃/TiO₂ (c) 和Cs_0.25FA_0.75PbI₃/CsPbI₃/TiO₂  (d)的ToF-SIMs。

图2 钙钛矿量子点薄膜内部异质结的光学及电学特性

a, 不同组分的钙钛矿量子点以及太阳能电池中其它各层的能级图。

b, 采用不同位置的内部异质结的钙钛矿量子点太阳能电池的EQE。

c，采用不同底层组分量子点的内部异质结的钙钛矿量子点太阳能电池的EQE。

图3 钙钛矿量子点太阳能电池的光伏性能

a,钙钛矿量子点太阳能电池的截面STEM-HAADF，其结构为

Glass/ITO/TiO₂/Cs_0.25FA_0.75PbI₃/CsPbI₃/spiro-OMeTAD/MoO_x/Al.。

b-c, 在内部异质结中采用不同的Cs_0.25FA_0.75PbI₃量子点层与CsPbI₃量子点层的厚度比例，其器件的JV曲线和在0.95V的稳定输出效率。

d-e，在内部异质结中底层采用不同组分量子点，其钙钛矿量子点太阳能电池的JV曲线和在0.95V的稳定输出效率。

表1 钙钛矿量子点太阳能电池的光伏性能参数

在内部异质结中采用不同的Cs_0.25FA_0.75PbI₃量子点层与CsPbI₃量子点层的厚度比例，其器件的JV曲线和在0.95V的稳定输出效率的参数。

图4 钙钛矿量子点异质结薄膜的瞬态吸收光谱

a,异质结薄膜的瞬态吸收光谱

b，在钙钛矿量子点异质结薄膜的结构示意图。

c从Cs_0.25Fa_0.75PbI₃层激发的钙钛矿量子点异质结薄膜的瞬态吸收光谱。

d-e，分别为从CsPbI₃层和Cs_0.25Fa_0.75PbI₃层激发的钙钛矿量子点异质结薄膜的光谱信号衰减时间与组分比例的关系。

f-g，分别为CsPbI₃和Cs_0.25Fa_0.75PbI₃钙钛矿量子点薄膜的瞬态吸收光谱。

文献链接：

https://www.nature.com/articles/s41467-019-10856-z

文章来源：材料人；由美国国家可再生能源实验室与南开大学联合团队供稿

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